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科学岛团队在氢同位素分离材料性能研究方面取得新进展
文章来源: 文/王莹 图/胡小宇 发布时间: 2023-01-16

  近日,中科院博取款心融秒到账等离子体所陈长伦研究员课题组在氢同位素分离材料性能研究方面取得新进展。研究成果发表于国际知名学术期刊ACS Applied Materials & Interfaces上。

  高纯氘(D2)是一种重要的工业和科学气体,它已被广泛用于中子缓蚀剂,同位素示踪剂等领域。尽管对天然氘的需求量很大,但它的含量只相当于海洋中天然氢的0.0156%。此外,D2及其同位素(H2或T2)分子具有几乎相同的动力学尺寸(2.4 ×2.4 ×3.14),且具有非常相似的物理化学性质(特别是沸点:H2,20.39 K; D2,23.67 K;T2,25.03 K),使得高纯度氢同位素混合气分离被认为是现代分离技术中最大的难点和挑战之一。

  研究团队使用对苯二酚作为还原剂,构建同时具有两种Cu价态和微孔的Cu(I)Cu(II)-BTC材料,并用于1:1氢氘混合气分离。结果显示,Cu(I)Cu(II)-BTC材料独特的Cu(I)和Cu(II)配位网络,可以显著促进D2/H2同位素分离。密度泛函理论计算表明,骨架中Cu(I)大环的引入减小了孔尺寸,进一步导致H2/D2分子在Cu(II)位点上的相互作用增强。Cu(I)Cu(II)-BTC在30 K时选择性显著提高(图1),主要是由于动力学量子筛分和化学亲和量子筛分的协同作用。同时,Cu(I)Cu(II)-BTC中O-Cu(I)-O构型的156°角较大,使得Cu(I)的dz2轨道和正电荷不能有效地参与氢相互作用,导致材料氢吸附结合强度较弱,无法在液氮温度以上表现出Cu(I)位点高的化学亲和力效应,不能有效分离氢同位素(图2)。研究团队首次提出了Cu(I)结构对量子筛分效应的影响,对高效氢同位素分离中具有金属位点的多孔材料的合理设计提供了新的思路。

  等离子体所博士研究生胡小宇为论文第一作者,通讯作者为等离子体所陈长伦研究员、中国工程物理研究院材料研究所周琳森副研究员和李佩龙高级工程师,等离子体所是第一完成单位。上述研究工作获得了国家重点研发计划项目和国家自然科学基金项目的资助和支持。

  论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.2c18221# 

 

  图1. Cu(I)Cu(II)-BTC分离性能比较 

 

  图2. Cu(I)Cu(II)-BTC分离D2/H2混合气的机制 

   
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